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Obtuvo un canonicato en la Catedral Primada y el arcedianato de Guadalajara, por traslacion que, con licencia del Papa, le hizo de estas prebendas su tio D. Juan Lopez Carvajal que á la sazon las poseia.

En 1584 fué nombrado Limosnero y Capellan mayor del Rey Felipe II, y poco despues, maestro del Príncipe D. Felipe.

Gobernó la diócesis á nombre y por ausencia de D. Alberto de Austria.

En 1593 publicó en Madrid su obra titulada Collectio Conciliorum Hispaniae, cum notis et emendationibus, en la cual se encuentran, ademas de la coleccion de los Concilios españoles, los tratados siguientes: Ordo et Chronologia Gothorum Regum, et Suevorum;—Chronologia Toletanorum Praesulum;— Chronologia Conciliorum;—De Primatu Ecclesiae Toletanae;—De Dignitatibus et Officiis Regni el Domus Regiae Gothorum.

Habiendo renunciado la Silla Primada D. Alberto de Austria, el Rey Felipe II eligió para sucederle en el arzobispado á D. García Loaysa, y pidió al Papa Clemente VIII que aprobase su eleccion. Obtenido el asentimiento de Su Santidad, D. García tomó posesion de la Sede en 8 de agosto del año 1598.

Aun no habia venido de Roma el palio, cuando D. García, en Alcalá de Henares, enfermó tan gravemente que murió el dia 22 de febrero de 1599 á la edad de 65 años.

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