Toledo
Toledo Fué bien pronto Obispo de Jaen, y Felipe IV le nombró su consejero de Estado. Luego despues se le confirió el Capela, dignidad que le obligó al vivir por algun tiempo en Roma, donde mas que con la ostentacion de un Cardenal, se presentó con la pobreza de un simple religioso. De allí fué sacado para venir á hacerse cargo del gobierno de la Iglesia toledana, del que tomó posesion en 7 de octubre de 1646.
La caridad del Cardenal Moscoso y Sandobal rayó tan alto, que por lo comun, todas las noches recorria á deshora las calles, y recogia y llevaba consigo á todos cuantos infelices encontraba faltos de albergue, dando á todos en su mismo palacio y en su misma mesa manutencion y abrigo. Cítase que en algunas ocasiones, ocupados todos los colchones de su vivienda, llevó su ardiente deseo de hacer bien hasta el punto de ceder á los últimamente llegados su propia cama. Y este no es de estrañar, si se atiende que los pobres eran sus comensales, con quienes compartia cariñosamente su alimento.
Agotado el Tesoro público por las continuadas guerras que tuvo que sostener durante su reinado Felipe IV, nuestro Prelado llevó al Erario importantísimos donativos de sus rentas, á fin de contribuir al sosten de la decadente Monarquia.
A los dos años de gobernar la diócesis, en 1618, celebró un Concilio diocesano.